先端化学工学ジャーナル

概要

メタノール-オレフィン（MTO）反応におけるSAPO-5の形態と酸性度の制御

寺坂和沙、今井宏之、李暁紅

微細孔を有するゼオライトのファミリーであるシリコアルミノリン酸（SAPO）ゼオタイプ材料は、従来のアルミノシリケートゼオライトと比較して中程度の酸強度を持ち、さらに、アルミノリン酸（AlPO）フレームワークにSi種を組み込むことによって酸量を調整することができます。メタノールからエチレン、プロペン、ブテン（イソブテン、1-ブテン、2-ブテン）などの軽質オレフィンへの変換、メタノール-オレフィン（MTO）反応は、酸触媒としてのゼオライト上で行われます。MTO反応では、反応物と生成物の拡散性の向上とゼオライトの酸性度の調整が、細孔内のコーク堆積の抑制による触媒寿命の向上の重要な鍵となります。本研究では、0.73 nmの大きな細孔を持つAFI構造のSAPO-5材料のMTO反応における触媒性能の向上に焦点を当てました。出発ゲルの濃度を変えるだけで、さまざまな形態と酸性度を持つ高結晶性SAPO-5が容易に合成されました。H2O/Al比が5の高濃度出発ゲルの使用により、H2O/Al比が50の従来の組成で合成されたSAPO-5と比較して、より多くの弱酸部位を持つより小さなサイズのSAPO-5結晶が形成されました。合成されたSAPO-5材料の酸触媒としての触媒性能をMTO反応で評価しました。結晶形態と酸量は初期活性と生成物分布にほとんど影響しませんでしたが、触媒寿命には大きな影響がありました。SAPO-5の結晶サイズの減少は、コークス堆積に対する耐性の向上により触媒寿命の向上をもたらしました。